| 氧化锰纳米材料在氮杂环脱氢中的应用 | |
| Alternative Title | 无 |
| 唐涛 | |
| Thesis Advisor | 赵培庆 |
| 2020-05-25 | |
| Degree Grantor | 中国科学院大学 |
| Place of Conferral | 北京 |
| Degree Name | 工学硕士 |
| Degree Discipline | 工业催化 |
| Keyword | 氧化锰催化剂，仿生催化，协同催化，氧化脱氢，可回收催化剂 Manganese oxide catalyst, Bionic catalysis, Co-catalysis, Oxidation dehydrogenation, Recyclable catalyst. |
| Abstract | 金属氧化物作为一种功能材料，因其独特理化性质，已经应用到了许多方面，包括半导体电子器件，能量储存和收集材料，选择性仿酶催化，绿色化学，环境净化等领域。过渡金属氧化物因其多样的结构和性质是科学家最感兴趣的固体材料之一。过渡金属氧化物中的M-O键的性质多种多样，具有离子键、共价键和金属键的特点。过渡金属氧化物的独特性质来自于过渡金属外层的d电子。氧化锰作为过渡金属氧化物中的一员，既有过渡金属氧化物的通性，又有其独特的理化性质。氧化锰的各种形态的矿物在自然界广泛存在，但是都不是纯的晶体，与其他金属共存。人工合成的各种晶形的氧化锰与天然的氧化锰具有相同的晶体结构和组成。氧化锰纳米材料一般具有一维孔道结构、二维层状结构和三维网状结构，组成晶体结构的基本结构单元是[MnO6]八面体，它通过共边或共角与其他八面体一起组成各种微观结构的氧化锰纳米材料。 氧化锰具有分子筛的多孔结构，并且具有混合价态。在环境催化，气体吸附，绿色化学催化方面具有广泛的应用。我们课题组致力于氧化锰纳米材料在化学合成中的应用，并取得了许多成果。氧化锰的多价态特征可以作为优良的电子转移介质（ETM）用于降低化学反应的能垒使反应在温和的条件下进行。 仿生概念的描述 以蛋白酶为活性中心的酶催化具有高效专一、条件温和等特点，被看做是一种介于均相和多相之间的催化过程。研究人员通过研究自然界中酶催化的作用机理，探索开发新型的催化体系和催化材料，为均多相催化学科的发展奠定了重要的科学基础，推动催化化学和合成化学的发展 其中，铜胺氧化酶（Copper amine oxidases，CuAOs），如TPQ的生物催化过程能够将自然界的胺转化为醛，其中起到氧化作用的活性位点是具有邻醌（o-quinone）结构的有机分子。催化氧化一级胺到醛的可能路径通常分为“转胺基”（Transamination，）和“加成消除”（Addition-elimination,） 氮杂环化合物是生物碱、医药、农药和精细化学品的的关键基团。氮杂环的合成方法一直以来是研究的热点。传统的合成方法包括分子间环化和分子内脱氢。一般的氧化脱氢反应需要苛刻的反应条件条件，比如高温、高压。我们沿用生物体内铜胺氧化酶分解胺类小分子的仿生过程，使用它的活性基团的化学类似物的还原态二酚类分子作为有机催化剂，绿色氧化剂MnO2作为多相催化剂，构建了非生物途经的氮杂环脱氢体系，并取得了不错的结果。实验发现二酚类有机催化剂的电子效应对反应的影响非常明显，其中4-叔丁基邻苯二酚具有最佳的催化效果。多相催化剂的使用也比较重要，经过比较发现催化剂的比表面积和碱性对于产品的产率提高具有重要的作用，经过对比发现Na+掺杂的无定型二氧化锰（Na-AMO）具有最好的催化效果。也证明混合价态的氧化锰纳米催化剂作为电子转移介质的巨大潜力。 |
| Other Abstract | 无 |
| Subject Area | 不填 |
| MOST Discipline Catalogue | 允许多值(多值间使用英文分号分隔) |
| Table of Contents | 不填 |
| Pages | 79 |
| DOI | 不填 |
| URL | 查看原文 |
| Citation statistics | |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/26410 |
| Collection | 精细石油化工中间体国家工程研究中心（ERC） |
| Affiliation | 1.中国科学院兰州化学物理研究所; 2.中国科学院大学 |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 唐涛. 氧化锰纳米材料在氮杂环脱氢中的应用[D]. 北京. 中国科学院大学,2020. |
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