| 铜基催化剂在烯醛一步法制备异戊二烯反应中的研究 | |
| Alternative Title | 无 |
| 张日翔 | |
| Thesis Advisor | 许珊 |
| Degree Grantor | 中国科学院大学 |
| Place of Conferral | 北京 |
| Degree Name | 理学硕士 |
| Degree Discipline | 物理化学 |
| Keyword | 甲醛 异丁烯 异戊二烯 Prins 反应 铜基催化剂 |
| Abstract | 异戊二烯是重要的化工单体，在合成橡胶、医药农药中间体、合成润滑油添加剂、橡胶硫化剂和催化剂等方面具有广泛的用途。由于随着页岩气革命的推动，乙烷产量的过剩以及乙烷制乙烯新技术的逐渐完善，以石油裂解制乙烯的方式将逐渐退居二线。而目前异戊二烯的获得主要依靠从石油裂解制乙烯的副产物中分馏获取，所以在分馏获取异戊二烯产量逐渐减少的情况下，异戊二烯的其他生产方法逐渐受到了关注。目前，由于我国将在全国范围内推广使用车用乙醇汽油，而根据乙醇汽油标准要求，乙醇汽油中除乙醇外，其他含氧化合物不得超过0.5质量百分比，且不能人为添加，意味着MTBE（甲基叔丁基醚）将不能再作为汽油调和组分使用，而MTBE 是由甲醇与异丁烯反应生成。一旦MTBE被乙醇代替，近千万吨异丁烯的合理利用将是一大难题。由于以上两点，因此利用甲醛和异丁烯制异戊二烯的方法逐渐受到关注。目前利用甲醛和异丁烯生产异戊二烯的方法主要分为一步法和两步法。两步法与一步法从反应过程上来讲最主要的区别就是需要生成中间产物DMD（4,4-二甲基-1,3-二恶烷），然后脱去一分子的甲醛和水得到异戊二烯；从反应装置的区别上来讲，一步法用的是床式反应器，管路多占地面积较大，而两步法只需反应釜即可；从环保绿色的角度来看，两步法需要使用硫酸催化对反应装置造成腐蚀，对环境不友好。综合考虑以上三点，一步法被更多研究学者青睐。目前关于烯醛一步法制取异戊二烯的研究较少，反应过程并不是特别清晰，因此，对于该反应的研究探讨从而提高反应活性就变得至关重要。 铜基催化剂具有较好的反应活性，但其在该反应中催化性能仍有提升的空间，其制备方法简单易于工业制备。因此，针对现阶段该催化剂反应寿命较短、反应机理模糊的情况，本文结合目前该反应的研究现状，使用不同的载体制备了催化剂，研究了不同载体，表面金属氧化物颗粒大小和表面酸碱性对反应活性的影响。全文得到的主要结论如下： 1. 使用不同载体负载铜制备催化剂，得到二氧化硅作为催化剂载体时有较好的活性，通过对催化剂表面的酸碱性进行研究，得出催化剂表面的中强酸位点对异戊二烯的选择性以及催化剂的催化性能有着较大帮助，是适合该反应的表面酸性位点。 2. 利用载体与铜物种在碱性环境下的强静电吸附作用，和静电吸附时的空间位阻作用，设计了表面铜物种颗粒大小不同的催化剂。在静电吸附较强与空间位阻较小的情况下，催化剂表面的铜物种纳米颗粒高度分散，Cu(Ⅰ)的含量相对较高，利于甲醛的吸附与活化，有着相对较高的反应性能。 |
| Other Abstract | 无 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/26389 |
| Collection | 羰基合成与选择氧化国家重点实验室（OSSO） |
| Affiliation | 1.中国科学院兰州化学物理研究所; 2.中国科学院大学 |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 张日翔. 铜基催化剂在烯醛一步法制备异戊二烯反应中的研究[D]. 北京. 中国科学院大学. |
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| 202008张日翔.pdf（2637KB） | 学位论文 | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text | ||
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