| 亚胺类共价有机骨架高效液相色谱固定相的制备及其性能研究 | |
| Alternative Title | 无 |
| 陈立骁 | |
| Thesis Advisor | 赵亮 ; 石晓峰 |
| 2019-05-28 | |
| Degree Grantor | 中国科学院大学 |
| Place of Conferral | 北京 |
| Degree Name | 工程硕士 |
| Degree Discipline | 制药工程 |
| Keyword | 共价有机骨架材料 高效液相色谱 核壳型固定相 希夫碱反应 多模式色谱 Covalent organic framework materials High performance liquid chromatography Core-shell stationary phases Schiff base reactions Multi-mode chromatography |
| Abstract | 高效液相色谱（Highperformanceliquidchromatography，HPLC）是目前应用最广泛的分离分析技术之一，在医药科学、生物化工等领域的应用十分普遍。高效液相色谱固定相的性能决定了液相色谱分离技术的分离能力和效率。因此，探索和开发新型高性能色谱固定相是色谱分离技术的核心任务。 共价有机骨架材料（Covalentorganicframeworkmaterials，COFs）是一种由轻质元素C、B、O、Si、N等通过强烈的共价键B-O、C=N、C-N、C=C-N等连接形成的二维（two-dimensional，2D）或三维（three-dimensional，3D）的多孔晶体材料。其有序的孔道、可调控的孔径、可选择的构筑单元、可预测的结构、较大的比表面积、良好的溶剂稳定性、通道内部均一排列的易于修饰的官能团等特性使得COFs在分离领域具有极大的发展潜力和应用价值。COFs良好的结构均一性和化学稳定性弥补了传统色谱材料结构均一性差、化学稳定性差的缺陷。功能基团与晶体结构的结合更有利于色谱分离微环境的形成和稳定。COFs的孔选择性、凝胶排阻效应、骨架中的共轭效应和疏水性等促进了多组分分析物在COFs色谱柱上的分离性能。发展基于COFs的HPLC固定相，探索COFsHPLC固定相的分离性能及保留机理，推进COFs在液相色谱领域的应用，是目前需要大力拓展的研究课题。因此，本论文开展了亚胺类COFsHPLC固定相的制备与性能研究，探索了COFsHPLC固定相的分离模式及保留机理。论文工作表明，COFs是一种良好的色谱分离材料，在色谱分离领域有着广泛的应用前景。 本论文的研究内容主要包括以下几个方面： 1．依据对苯二胺和2,4,6-三羟基-1,3,5-间苯三甲醛的希夫碱反应合成了COFTpPa-1材料，制备了COFTpPa-1HPLC固定相并探索其分离性能及保留机理。该色谱固定相在反相液相色谱模式（reversedphaseliquidchromatographymode，RP-LC）下对多环芳烃（polycyclicaromatichydrocarbons，PAHs)、芳醛、芳酮和芳醚具有良好的选择性，在正相液相色谱模式（normalphaseliquidchromatographymode，NP-LC）下对苯基取代物具有较好的分离效果。 2．依据对苯二甲醛和四-（4-氨基苯基）-甲烷的希夫碱反应合成了COF-300材料，制备了COF-300HPLC固定相并探索其分离性能。该色谱柱在RP-LC下对PAHs、芳胺类物质具有较好的分离性能。 3．采用原位生长的策略制备了核壳型COF-300@SiO2HPLC固定相，分别以C18色谱柱、硅胶色谱柱和氨基色谱柱为对照柱，考察了核壳型COF-300@SiO2HPLC固定相在RP-LC、NP-LC以及亲水液相色谱模式（hydrophilicliquidchromatographymode，HILIC-LC）下的分离性能并探索了该固定相的保留机理。研究表明，核壳型COF-300@SiO2HPLC固定相具有多模式色谱固定相的特征，在反相色谱、正相色谱以及亲水色谱模式下，有良好的分离性能。COF-300的孔选择性促进了多组分化合物在该色谱柱上的分离性能。 论文创新性研究工作的主要体现：本论文依据希夫碱反应合成了亚胺类COFTpPa-1和COF-300材料，发展了亚胺类COFTpPa-1HPLC固定相和COF-300HPLC固定相，证明了该类色谱固定相对PAHs等化合物具有良好的选择性，探索了该类色谱固定相的分离性能及保留机理；采用原位生长的策略制备了核壳型COF-300@SiO2HPLC固定相，系统考察了该色谱固定相在RP-LC、NP-LC和HILIC-LC下的分离性能及保留机理。实验发现，COF-300@SiO2HPLC固定相具有多模式色谱固定相的特征，其反相疏水性与C18柱相似、正相分离能力优于硅胶柱、亲水作用弱于氨基柱。本论文开展了亚胺类COFsHPLC固定相的研究，探索了COFsHPLC固定相的分离性能及保留机理，发展了一类对PAHs化合物具有良好选择性的色谱固定相。论文工作为COFs在色谱分离领域的应用提供了更多的理论依据和实验支撑。 |
| Other Abstract | 无 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/26346 |
| Collection | 中科院西北特色植物资源化学重点实验室/甘肃省天然药物重点实验室 中国科学院兰州化学物理研究所 |
| Affiliation | 1.中国科学院兰州化学物理研究所; 2.中国科学院大学 |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 陈立骁. 亚胺类共价有机骨架高效液相色谱固定相的制备及其性能研究[D]. 北京. 中国科学院大学,2019. |
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| 201967陈立骁.pdf（3951KB） | 学位论文 | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text | ||
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