| 基于磺酸功能化离子液体催化的甲缩醛合成反应动力学及其合成聚甲氧基二甲醚反应研究 | |
| 魏焕梅 | |
| Subtype | 理学硕士 |
| Thesis Advisor | 李臻 |
| 2014-05-28 | |
| Degree Grantor | 中国科学院大学 |
| Department | OSSO国家重点实验室 |
| Degree Discipline | 物理化学 |
| Keyword | 酸功能离子液体 甲缩醛 动力学 聚甲氧基二甲醚 Acidic Functional Ionic Liquids Methylal Kinetics Polyoxymethylene Dimethyl Ethers |
| Abstract | 甲缩醛作为一种重要的化工原料，在不同工业领域均有应用。在甲缩醛合成反应中，催化剂主要有：传统的液体强酸，以及固体酸、离子交换树脂、金属氧化物等，但这些催化剂存在分离困难、腐蚀严重、易流失等缺点，增加了生产成本，对环境造成一定程度的污染，因此，亟需一种催化性能优良且环境友好的催化剂。离子液体作为一种新型的溶剂和催化剂，有着良好的理化性质，特别是酸性功能化离子液体的出现扩大了其应用领域。近年来，酸性离子液体在催化反应中有着良好的应用，但对于以酸性离子液体为催化剂催化甲缩醛合成反应的动力学的研究鲜有报道。 聚甲氧基二甲醚(DMMn)是甲缩醛与甲醛或多聚甲醛进一步反应后的缩醛产物，其具有较高的含氧量和十六烷值，是一种性能良好的柴油添加剂，在减少废气排放，降低大气污染中起着重要作用。但目前对于反应的具体过程的认识尚不成熟，特别是酸性离子液体催化下的具体的反应过程的相关报道很少。 本论文采用酸功能离子液体为催化剂，研究了甲醇与三聚甲醛或甲醛水溶液反应合成甲缩醛的动力学过程。此外，以甲缩醛为反应原料之一，研究了酸功能化离子液体催化合成DMMn，详细考察了反应条件对原料转化率、产物选择性及组成分布的影响。 1.制备了不同种类的酸功能化离子液体并用于甲缩醛合成反应的研究中考察了催化剂种类、催化剂用量、反应温度等对反应的影响。研究发现，离子液体酸性是影响催化剂催化效果的重要因素之一，离子液体催化效果与其酸性相一致，酸性越强，催化效果越好。根据实验数据，分别对甲醇和三聚甲醛合成甲缩醛以及甲醇与甲醛反应合成甲缩醛的动力学过程进行了研究，建立了动力学模型并求得反应的动力学参数值，如反应级数、反应活化能Ea、指前因子Ai。 2.研究了以甲缩醛提供封端基团合成DMMn的反应，对催化剂种类、原料比例、反应温度、反应时间、加料方式、醛种类、催化剂重复使用性能等进行了详细的考察。研究发现，原料中甲缩醛比例的上升，不利于长链产物DMM3-8的生成，离子液体催化剂中的阴阳离子的种类、烷基链的长度等对催化剂的催化效果均有影响。催化剂在重复使用中，选择性无明显变化，但是催化剂活性降低。三聚甲醛与多聚甲醛相比，相同反应条件下，生成DMMn的速率低。 |
| Subject Area | 物理化学与绿色催化 |
| Funding Project | 均相催化课题组 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/6777 |
| Collection | 羰基合成与选择氧化国家重点实验室（OSSO） |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 魏焕梅. 基于磺酸功能化离子液体催化的甲缩醛合成反应动力学及其合成聚甲氧基二甲醚反应研究[D]. 中国科学院大学,2014. |
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