| 燃料电池石墨烯载及石墨烯基氧电极材料的制备与性能 | |
| 刘乔 | |
| Subtype | 理学博士 |
| Thesis Advisor | 张俊彦 |
| 2013-11-26 | |
| Degree Grantor | 中国科学院大学 |
| Department | 固体润滑国家重点实验室 |
| Degree Discipline | 物理化学 |
| Keyword | 电催化 氧电极 石墨烯 掺杂 Electrocatalysis Oxygen Electrode Graphene Doping |
| Abstract | 燃料电池是一种清洁高效的绿色能源，是解决目前全球所面临的能源短缺和环境污染等问题的最具发展前景的新能源方式之一。现阶段存在的技术难题主要是制造成本高、寿命短等。主要原因在于氧电极上的化学反应具有很高的过电势，需要高性能催化剂来克服由此造成的电压损失。铂等贵金属是目前活性最高的电催化剂，然而其具有高成本，易中毒等缺陷。高效低廉的氧电极催化剂已然成为燃料电池技术发展的核心。本文研究了新型石墨烯基氧电极催化材料，包括石墨烯负载非贵金属硫化物（Me-S@graphene）和非贵金属掺杂氮化碳聚合物（Me-N@graphene），并发展了一种简单廉价制备具有超高催化性能的掺氮石墨烯（N-graphene）的方法。主要内容及结论如下： 1. 首次考察了Me-S@graphene对氧还原及其逆反应的双催化性能。首先可控制备了不同化学组成的Me-S纳米结构，如Co9S8，Co3S4，Co1-xS，NiS，Ni3S4，FeS2，NiCo2S4。Co-S纳米片层结构中，Co3S4具有较高的双催化活性。基于多价金属原子掺杂效应及石墨烯的协同作用，合成了在碱性介质中与Pt/C整体双催化性能相当的NiCo2S4@N/S-graphene。 2. 首次考察了金属掺杂的g-C3N4@graphene的氧还原催化性能。以与g-C3N4具有相似电子结构的石墨烯作为载体材料，将Co原子掺杂于g-C3N4网络结构形成一种新型Me-N-C金属大环类氧还原催化剂。由于大量Co-Nx活性位点及Co-g-C3N4/graphene片层间的化学耦合作用，该催化剂具有优异的氧还原活性和稳定性，证明Co的掺杂效应和石墨烯的协同作用对提高催化性能同等重要。 3. 发展了一种简单廉价制备具有超高催化性能的掺氮石墨烯（N-graphene）材料的方法。利用自然界中大量存在的生物质材料如纤维素，壳聚糖，木质素，在g-C3N4的调节作用下，通过一步热解法直接合成了掺氮石墨烯。该材料具有1-3层石墨烯片层结构，超大的比表面积和孔体积。其在碱性条件下的氧还原活性及稳定性明显优于商业Pt/C催化剂。 |
| Funding Project | 纳米润滑研究组 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/6512 |
| Collection | 固体润滑国家重点实验室（LSL） |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 刘乔. 燃料电池石墨烯载及石墨烯基氧电极材料的制备与性能[D]. 中国科学院大学,2013. |
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| 201322刘乔.pdf（10574KB） | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text | |||
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