质子型离子液体水基超滑体系的构筑及摩擦学行为研究
Alternative Title
郑治文
Thesis Advisor冯大鹏
2022-05-20
Degree Grantor中国科学院大学
Place of Conferral北京
Degree Name工学博士
Degree Discipline材料学
Keyword质子型离子液体,宏观超滑,多元醇溶液,水基润滑剂
Abstract宏观液体超滑能极大地降低机械零部件服役过程中的摩擦和磨损,但目前液体超滑的研究主要集中在低应用载荷、低转速下的陶瓷摩擦副界面间,使其应用受到限制。本论文旨在开发能够满足高应用载荷、宽速度域范围、制备方法简单、绿色环保的宏观液体超滑体系,并揭示超滑机理。首先综述了超滑的定义及发展概况,总结了固体超滑和液体超滑的国内外研究现状,概括了不同润滑体系的超滑机理,并分析了超滑技术在实际工程应用中的限制因素。在此基础上,基于质子型离子液体中存在H+和水合离子的优势,构筑了质子型离子液体水基液体超滑体系,有效解决了水基润滑剂对金属摩擦副的腐蚀性问题,首次实现了钢/钢界面点接触形式下的液体超滑。通过优化试验条件,在高应用载荷(150~300 N)、宽速度范围(0.365~0.653 m/s)内摩擦系数可降低至0.004~0.008,进一步详细探讨了超滑的影响因素,并揭示了质子型离子液体水基超滑机理,为超滑技术的工程化应用提供了实验基础和理论指导。本论文的主要研究内容和结论如下: 1、构筑质子型磷酸酯离子液体复合氮化硼纳米片的水基宏观超滑体系。首先制备了[磷酸二丁酯][十二烷基二甲胺]质子型离子液体(IL),并将其与羟基化改性的氮化硼纳米片(HO-BNNs)复合分散于乙二醇水溶液(EGaq)中,四球摩擦试验结果显示其在载荷200 N、滑动速度0.461 m/s条件下摩擦系数低至0.004,首次在钢-钢界面间点接触形式下实现了高载荷、高转速的宏观超滑。同时,超滑体系展现出优异的防腐性能和分散稳定性。为了揭示该超滑行为的演变过程和作用机理,通过理论模拟计算和Stribeck曲线对超滑行为前后的摩擦学现象进行计算分析,研究发现该润滑体系实现超滑归因于质子型IL的水合离子化作用降低了EGaq的剪切应力,同时IL与金属基底表面之间发生摩擦化学反应形成摩擦保护膜。HO-BNNs作为抛光剂和自修复剂分散摩擦副之间的接触应力,使光滑的接触表面形成部分流体动力润滑膜。Stribeck曲线研究显示摩擦过程初期的跑合过程极大的降低了摩擦副间的接触应力,并使润滑状态由边界润滑转变为混合润滑状态,从而实现了超滑。本研究成果为金属摩擦副间苛刻条件下的宏观液体超滑提供了新的研究思路。 2、构筑质子型离子液体诱导多元醇水溶液的宏观超滑体系。为了简化上述水基超滑体系,制备了不同烷基链长的磷酸酯烷基胺质子型ILs,将其作为1,3-丙二醇水溶液(PGaq)的添加剂,结果显示该润滑体系在载荷300 N、转速0.653 m/s的试验条件下摩擦系数约为0.006,实现了轴承钢界面处更加苛刻条件下稳定超滑行为,且该超滑体系具有更优异的耐腐蚀性能。为了进一步揭示该体系的超滑作用机理,系统性地研究了ILs结构、添加剂浓度、测试条件、多元醇种类、水醇比和润滑状态对体系超滑行为的影响,分析了不同ILs在金属基底表面的吸附性能。结果表明,摩擦过程初始的跑合期降低了摩擦副之间的接触应力,质子型ILs电离出的H+吸附在金属基底表面形成Stern层,而ILs的烷基结构通过静电作用吸附在Stern层上形成厚而致密的吸附层,该吸附层不仅有效防止金属基底的腐蚀,同时在摩擦过程中与基底发生摩擦化学反应形成低剪切强度的摩擦膜,并使润滑状态由混合润滑转变为边界润滑状态。而由多元醇水溶液形成的氢键网络层可承受较高的外加载荷,从而保证了高载荷、高速旋转下的超滑性。本研究成果有望进一步推动液体超滑在金属切削加工等领域的发展和应用。 3、构筑质子型离子液体水溶液的宏观液体超滑。为进一步简化液体超滑体系,使其能够在纯水中实现超滑行为,设计制备了四种不同链长的咪唑-磷酸酯ILs,将其作为纯水添加剂,实现了高载(300 N)、高速(0.461 m/s)下钢界面间稳定的超滑,摩擦系数降低至0.008。通过筛选实验条件、分析磨痕表面形貌和化学元素组成、探究摩擦化学反应和Stribeck曲线分阶段实验等,揭示其超滑作用机理。研究表明该体系的超滑机理归因于跑合期、ILs吸附、水合离子化作用和摩擦化学反应等。首先,跑合期的剧烈磨损可极大降低摩擦副间的接触应力,使液体润滑膜保持在适宜的承载范围;其次质子型ILs在水溶液中电离出的H+吸附在金属基底表面形成Stern层,有效避免了水和氧气对金属基底的腐蚀;此外,阴、阳离子形成的水合离子层使摩擦副表面形成多层静电层产生静电斥力,与水分子间的氢键网络层共同作用促使液体润滑膜具有更高的承载能力。同时在摩擦过程中,ILs与基底表面发生摩擦化学反应生成由碳化物、铁氧化物、氮化物和磷化物组成的摩擦膜,阻止了摩擦副的直接接触,降低了磨损。本研究成果将液体超滑拓展至纯水体系,为开发绿色高效的水基超滑体系提供了技术指导。
Other Abstract
MOST Discipline Catalogue工学
Pages148
Document Type学位论文
Identifierhttp://ir.licp.cn/handle/362003/30078
Collection中国科学院材料磨损与防护重点实验室/先进润滑与防护材料研究发展中心
Affiliation1.中国科学院兰州化学物理研究所;
2.中国科学院大学
Recommended Citation
GB/T 7714
郑治文. 质子型离子液体水基超滑体系的构筑及摩擦学行为研究[D]. 北京. 中国科学院大学,2022.
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