| 乳液/泡沫模板法构筑多孔材料及其性能研究 | |
| Alternative Title | 无 |
| 于惠 | |
| Thesis Advisor | 王爱勤 ; 刘伟生 |
| 2021-05-30 | |
| Degree Grantor | 中国科学院大学 |
| Place of Conferral | 北京 |
| Degree Name | 工学博士 |
| Degree Discipline | 材料学 |
| The second department | 无 |
| Keyword | 多孔材料 Pickering 乳液/泡沫 吸附 分离 热再生 |
| Abstract | 近年来，多孔材料因具有可设计的化学组成、可调的表面功能基团、可控的孔结构及较稳定的物化性质等诸多优点而受到研究者的广泛关注。Pickering乳液模板法是构筑多孔材料的常用方法，但是由于有机相和表面活性剂等的引入会对环境造成一系列的负面影响。因此，本论文基于天然粒子（天然高分子、黏土矿物、植物粒子等）的环境友好性，通过乳液或者泡沫模板法，构筑了一系列多孔材料。取得的主要结果如下：1. 基于Pickering中内相乳液模板法分别构筑了块状和球状多孔吸附剂。以壳聚糖（CTS）协同油页岩半焦（SC）作为稳定粒子，玉米油为分散相，含有丙烯酰胺（AM）和N, N’-亚甲基双丙烯酰胺（MBA）的水溶液为连续相，制备了O/W型Pickering中内相乳液（MIPE）并以此为模板构筑了块状多孔吸附材料CTS-g-PAM/SC，该材料在30 min内对亚甲基蓝（797.91 mg/g）、甲基紫（832.95 mg/g）和孔雀石绿（779.09 mg/g）具有出色的吸附能力。以海藻酸钠（SA）协同SC作为稳定粒子，玉米油为分散相，含有CaCl2的水溶液为连续相，制备了O/W型Pickering中内相乳液（MIPE）并以此为模板构筑了球状多孔吸附剂SPA，应用于水中重金属离子Pb（Ⅱ）和Cd（Ⅱ）的吸附。结果显示，在45 min内SPA对Pb（Ⅱ）和Cd（Ⅱ）的饱和吸附量分别为460.54和278.77 mg/g。2. 分别以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）和松花粉修饰海泡石（Sep）为稳定粒子，制备了Pickering泡沫并以此为模板构筑了多孔吸附材料。分别考察了两种多孔吸附剂的吸附性能。结果显示，Sep/CTAB稳定泡沫构筑的多孔材料对亚甲基蓝和甲基绿表现出优异的吸附性能（分别为1421.18和638.81 mg/g）；Sep/花粉稳定泡沫构筑的多孔吸附剂对金霉素和四环素的吸附能力较好（分别为465.59和330.59 mg/g）；通过热再生-吸附循环实验，当热再生温度为400 oC时，再生后的多孔材料对亚甲基蓝（361.50 mg/g）和金霉素（271.97 mg/g）的吸附性能较优。经10次连续热再生-吸附循环其吸附量与初次吸附相比仅分别降低了13.3%和23.1%。3. 采用五倍子修饰的凹凸棒石（APT）为稳定粒子制备Pickering泡沫，并以此为模板构筑了多孔吸附剂。研究了Pickering泡沫的稳定机制及该吸附剂对灿烂绿（BG）、金霉素（CTC）和Pb（Ⅱ）的吸附性能、热再生-循环使用性及油水分离性能。结果显示，经五倍子修饰的APT颗粒显著增强了Pickering泡沫的黏弹性，被修饰的复合粒子通过在相界面处形成刚性液膜而在Pickering泡沫的稳定性中具有至关重要的作用；多孔材料对灿烂绿（939.83 mg/g）、金霉素（465.85 mg/g）和Pb（Ⅱ）（417.90 mg/g）具有良好的吸附性；经过10次热再生-吸附循环后，该吸附剂在400 oC下对灿烂绿和金霉素仍具有良好的吸附性能；该多孔材料具有水油分离性能，并在一定程度上有效去除水中的灿烂绿。4. 以甘草中的细颗粒（小于200目）作为稳定粒子制备了水基Pickering泡沫，并以此为模板构筑了具有丰富连通孔的多孔材料，考察了该多孔材料的吸附性能、油水分离性能及热再生循环使用性能。结果显示，甘草颗粒在稳定Pickering泡沫的过程中具有双重作用，既可以作为固体粒子不可逆吸附在空气水界面处，又可以在水中溶解出具有天然表面活性剂-甘草甜素，二者的共同作用为Pickering泡沫的发泡性和稳泡性提供了有利的保障。甘草基多孔材料具有丰富的大孔和连通孔结构，能够选择性的吸附阳离子染料（对亚甲基蓝的吸附量为1164.34 mg/g）。同时，该材料具有较好的热再生-吸附循环性能和油水分离性能。此外，以天然纤维-甘草粗纤维为碳源，通过“氧化-常压干燥-高温热解”的方式，将甘草粗纤维处理后制备得到了具有轻质多孔、疏水性能的甘草基气凝胶。该气凝胶具有超疏水/超亲油性，能从水中吸收各种油和有机溶剂，并可重复使用。5. 采用单一的植物粒子—花粉作为稳定粒子，通过不断增加O/W乳液中的油相体积分数，一步相转化法制备了(O1/W)O2型双乳液。双乳液形成的过程如下：随着油相体积分数的增加，天然表面活性剂的量相对减少。当油相体积达到80.0％时，亲水性天然表面活性剂不足以稳定O/W乳液，因此发生了液滴聚结。当油相体积分数达到88.0 wt％时，形成双乳液。以该双乳液为模板构筑了多孔吸附微球（PMSA），应用于水中亚甲基蓝和甲基紫的吸附。结果显示，该吸附剂对亚甲基蓝和甲基紫具有较好的吸附性能（668.96和749.69 mg/g）。6. 以小球藻作为稳定粒子，水溶液为连续相，加入5 wt%的甲基丙烯酸甲酯（MMA）制备了Capillary泡沫，并以该泡沫为模板构筑了多孔材料。结果显示，小球藻作为稳定粒子形成了油桥并分布于Capillary泡沫的相界面处，且能够形成稳定性的Capillary泡沫。所制备的多孔材料对亚甲基蓝和灿烂绿具有较好的吸附性能（1177.85和1496.21 mg/g），经5次热再生-吸附循环仍然具有较高的吸附性能。同时，该材料可以作为油水分离材料分离水的同时吸附水中的染料分子。 |
| Other Abstract | 无 |
| Pages | 209 |
| Language | 中文 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/29999 |
| Collection | 环境材料与生态化学研究发展中心 |
| Affiliation | 1.中国科学院兰州化学物理研究所; 2.中国科学院大学 |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 于惠. 乳液/泡沫模板法构筑多孔材料及其性能研究[D]. 北京. 中国科学院大学,2021. |
| Files in This Item: | ||||||
| File Name/Size | DocType | Version | Access | License | ||
| 202134于惠.pdf（22193KB） | 学位论文 | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text | ||
Items in the repository are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.
Edit Comment