Keggin型杂多酸的合成、表征和催化性能研究 | |
解启慧 | |
Subtype | 理学硕士 |
Thesis Advisor | 王晓来 |
2008-05-21 | |
Degree Grantor | 中国科学院研究生院 |
Department | OSSO国家重点实验室 |
Degree Discipline | 物理化学(含:化学物理) |
Keyword | 杂多酸 羟溴化 α 环己烯 Β-不饱和化合物 双氧水 Heteropolyacids Bromine α Cyclohexene Β-unsaturated Carbonyl Compounds Hydrogen Peroxide |
Abstract | 杂多酸是一类人们所熟知的无机化合物,其显著特征是兼有酸性和氧化性。作为酸性和氧化还原性的双功能催化剂,以其催化活性高、选择性好、反应条件温和及不腐蚀设备等优点,一直是催化领域研究的热点。本论文的研究工作主要集中在以下几方面: 1. Keggin型杂多酸催化α,β-不饱和羰基化合物的羟溴化反应 本工作研究了以Keggin型杂多酸为催化剂、溴为氧化剂,α,β-不饱和化合物羟溴化反应。以查尔酮为底物,考察了催化剂的类型、催化剂的用量、溶剂、反应时间等因素对羟溴化反应的影响。实验结果表明, Keggin型磷钼酸是α,β-不饱和化合物氧化的高效催化剂。查尔酮的羟溴化反应最适宜的反应条件为:催化剂用量n(H3PMo12O40):n(查尔酮)=0.1, , n(Br2): n(查尔酮)=1.2,常温反应6 h。在此反应条件下,查尔酮转化率为100%,β-溴-α-羟基酮产率为76%。通过核磁共振波谱以及质谱对产物进行了表征,证实了产物的结构。 2. 过渡金属离子取代Keggin型磷钼酸催化氧化环己烯合成反1,2-环己二醇的研究 本工作研究了以过渡金属离子(Fe3+, Co2+, Ni2+, Cu2+, Zn2+, V5+, Mn2+取代的Keggin型磷钼酸为催化剂、30% (质量分数)过氧化氢水溶液为氧化剂,环己烯氧化制反式1,2-环己二醇的反应。系统考察了催化剂的类型、催化剂的用量、反应温度和反应时间对环己烯氧化反应的影响。实验结果表明,Fe 取代的Keggin型磷钼酸是环己烯氧化制反式1,2-环己二醇的高效催化剂。最适宜的反应条件为:催化剂用量n(H6PMo11FeO40):n(环己烯)=0.02, n(H2O2): n(环己烯)=1.5,反应温度55℃ ,反应时间8 h。在此反应条件下,环己烯转化率为98%,反式1,2-环己二醇的选择性为97%。通过核磁共振波谱方法以及气质连用对产物进行了表征,证实产物为反式1,2-环己二醇。 |
Subject Area | 均相催化 |
Funding Project | 多相选择氧化研究组 |
Document Type | 学位论文 |
Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/2922 |
Collection | 羰基合成与选择氧化国家重点实验室(OSSO) |
Recommended Citation GB/T 7714 | 解启慧. Keggin型杂多酸的合成、表征和催化性能研究[D]. 中国科学院研究生院,2008. |
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200817解启慧.pdf(875KB) | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text |
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