催化湿式氧化技术降解水中的 β-萘酚 | |
刘杰 | |
Subtype | 工学硕士 |
Thesis Advisor | 赵培庆 |
2012-05-25 | |
Degree Grantor | 中国科学院研究生院 |
Department | ERC国家工程研究中心 |
Degree Discipline | 工业催化 |
Keyword | 锰 纳米二氧化钛 Β-萘酚 催化湿式氧化 Mn Nano-tio2 Β-naphthol Catalytic Wet Air Oxidation |
Abstract | 本论文工作以适用于催化湿式氧化技术降解水中 β-萘酚反应的高效多相催化剂研发为研究目标,首先进行催化剂的筛选,对不同载体上CuOx、MnOx 催化性能差异的原因进行了推测,对具有较小比表面积的MnOx/TiO2 具有相对较高活性的原因进行了说明。制备一系列 MnOx/nano-TiO2 催化剂,对其制备条件、反应条件进行优化,同时对其反应稳定性进行考察。取得的研究结果如下: 1. 对于水中 β-萘酚催化湿式氧化降解反应,选择 MnOx/nano-TiO2为适宜的催化剂。 2. 当以 Al2O3-TiO2(Al-Ti)及 nano-TiO2 作为载体时,CuOx/Al-Ti 的活性高于 CuOx/nano-TiO2,原因是:其表面高分散的 CuO 是反应的活性相,能促进反应,表面的 CuAl2O4 具有稳定催化剂的作用。CuO 和 CuAl2O4 协同作用提高了CuOx/Al-Ti催化剂的活性;而 CuOx/nano-TiO2 催化剂表面 Cu2O的存在可能会抑制催化湿式氧化反应中 Cu2+→Cu+这一转变过程且能导致催化剂的失活,不利于该催化剂活性的提高。与 MnOx/Al-Ti 催化剂相比,MnOx/nano-TiO2 活性较高,原因是:其表面高分散 MnO2 的含量较高,表面MnO2 和 Mn2O3 间存在较强的电子传递作用; MnOx/Al-Ti 催化剂表面较高晶相MnO2 的量及 MnO2 和 Mn2O3 间较弱的电子传递作用不利于氧化反应的进行。 3. MnOx/TiO2 催化剂具有相对较高活性可能是因为载体表面存在高分散的Mn 物种。 4. 对于 MnOx/nano-TiO2,Mn 负载量过高时,高分散的MnO2 和 Mn2O3 聚集形成相应的晶相; 焙烧温度过高时, 形成较多活性较差的Mn2O3, 可能导致 MnO2和 Mn2O3 间的电子传递作用被削弱,造成 COD去除率的降低。 5. Mn 质量分数为 4%、焙烧温度为 723K 时,所制备出的 MnOx/nano-TiO2活性较好,温和条件下湿式催化氧化 β-萘酚降解,COD 去除率可达 96.4%。该催化剂重复使用6 次后 β-萘酚 COD去除率仍可达92.4%。反应后溶液中 Mn 的 溶出量,均低于 10.6mg·L-1,催化剂稳定性较好。 |
Funding Project | 丁烯羰化制戊醛研究组 |
Document Type | 学位论文 |
Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/2783 |
Collection | 精细石油化工中间体国家工程研究中心(ERC) |
Recommended Citation GB/T 7714 | 刘杰. 催化湿式氧化技术降解水中的 β-萘酚[D]. 中国科学院研究生院,2012. |
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201252刘杰.pdf(1658KB) | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text |
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