| CO低温催化氧化催化剂的结构设计及性能研究 | |
| Alternative Title | 无 |
赵吟霜
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| Thesis Advisor | 唐志诚 |
| 2018-05-18 | |
| Degree Grantor | 中国科学院大学 |
| Place of Conferral | 北京 |
| Degree Name | 工学硕士 |
| Degree Discipline | 工业催化 |
| Keyword | 催化氧化 石墨烯 含氧官能团 合成方法 Catalytic oxidation Graphene Oxygen-containing functional goups Synthesis method |
| Abstract | CO氧化反应被广泛地应用于多个领域，包括汽车尾气排放控制、燃料电池、空气净化器、CO气体传感器等。此外，CO催化反应作为一种典型的异相催化反应，一直被作为模型反应用于多相催化反应中催化剂的研究，具有非常重要的基础研究价值。在CO氧化催化剂中，贵金属催化剂与部分非贵金属催化剂都具有较好的催化活性，然而大部分金属催化剂均存在比表面积低、易烧结等问题。因此选择合适的载体负载活性组分是很重要的。石墨烯是一种具有高比表面积和发达孔道结构的二维碳材料，可作为载体担载活性组分，制备出的石墨烯基金属催化剂具有较高的金属分散度且石墨烯表面的含氧官能团可为CO氧化反应提供了更多的反应活性位点。然而，在催化剂制备过程中，众多因素都会影响金属粒子与石墨烯之间的相互作用，进而影响催化剂的催化活性。本文中主要研究石墨烯基催化材料的设计、合成及CO催化氧化反应中的应用，通过XRD、BET、TEM、Raman、FTIR、XPS、H2-TPR等相关表征技术，揭示石墨烯基催化剂在CO催化氧化反应中的构-效关系。本论文取得的主要研究结果如下： 1.采用化学还原法制备出Pd/Fe@graphene催化剂，通过控制制备过程中加入的还原剂的含量来调控催化剂的活性金属离子的分散度及石墨烯表面含氧官能团的含量，并考察了掺杂Fe对Pd/graphene的影响。Pd/Fe@graphene展现了优异的催化性能，完全转化温度为90oC。结合相关表征发现，随着还原剂含量的增加，催化剂表面的活性金属离子分散度提高但是石墨烯表面的含氧官能团逐渐减少。Fe的掺杂会减弱石墨烯表面含氧官能团的还原，增加催化剂表相活性金属的分散度，因此表现出更高的催化活性。 2.采用水热法制备出Cu-Ce/graphene催化剂，通过控制Cu/Ce摩尔比来调控催化剂表面的活性位点及石墨烯表面含氧官能团的含量。研究表明随着Cu/Ce摩尔比增加，催化剂表面活性物种及含氧官能团的含量均增加，且Ce与石墨烯结合更紧密，而Cu更易被还原提供活性位点促进CO反应。5Cu3Ce/graphene催化剂拥有最好的催化活性，其对CO氧化的完全转化温度为130oC。 3.采用溶剂热法制备出3DCo3O4/GO催化剂，研究表明具有三维有序结构的Co3O4比起颗粒状的Co3O4拥有更高的比表面积和催化活性，而掺杂石墨烯之后催化剂的比表面积及活性金属分散度会进一步提高，为反应提供了更多的反应活性位点。当选用水、乙醇、乙二醇溶剂分别制备3DCo3O4/GO催化剂时发现，以乙醇为溶剂制备出的3DCo3O4/GO(ET)催化剂具有更高的催化活性，其完全转化温度为52oC。这是因为以乙醇为溶剂制备的催化剂拥有较高的活性金属离子分散度同时会提高催化剂表面活性氧的含量。 |
| Other Abstract | 无 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/26295 |
| Collection | 精细石油化工中间体国家工程研究中心（ERC） |
| Affiliation | 1.中国科学院兰州化学物理研究所; 2.中国科学院大学 |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 赵吟霜. CO低温催化氧化催化剂的结构设计及性能研究[D]. 北京. 中国科学院大学,2018. |
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