KMS Lanzhou Institute of Chemical Physics，Chinese Academy of Sciences
| 无溶剂纳米类流体润滑材料的功能化设计及摩擦学机理研究 | |
| Alternative Title | 无 |
| 郭月霞 | |
| Thesis Advisor | 张嘎 |
| 2019-05-22 | |
| Degree Grantor | 中国科学院大学 |
| Place of Conferral | 北京 |
| Degree Name | 工学博士 |
| Department | 先进润滑与防护材料研究发展中心 |
| Degree Discipline | 材料学 |
| Keyword | 无溶剂纳米类流体 润滑材料 吸附膜 摩擦反应膜 润滑机理 Solvent-free Nanofulids Lubricant Adsorption Film Tribofilm Lubrication mechanisms |
| Abstract | 无溶剂纳米类流体集单分散纳米颗粒的小尺寸、表面界面效应以及壳层离子型柔性长链分子的物理化学性质于一身，呈现稳定的单分散性，是本质上的单一均相体系，从根本上阻止了纳米粒子的团聚。此外，无溶剂纳米类流体具有低挥发性、不燃性、高热稳定性、结构可设计性等优点，满足高性能润滑剂的要求，作为新型合成润滑材料有望弥补纳米颗粒和离子液体分别作为润滑添加剂时的不足。然而，纳米类流体在润滑领域的研究尚处于起步阶段，摩擦学基础理论的欠缺成为制约高性能类流体润滑材料设计制备的瓶颈。本工作从分子设计的角度出发，在不同维度纳米颗粒表面接枝离子型柔性长链分子，制备了系列不同核-壳结构的纳米类流体，系统考察了类流体核-壳结构与摩擦学性能的关联，重点考察了纳米类流体对摩擦界面吸附膜和生成反应膜结构的影响规律，深入揭示了摩擦过程中纳米类流体在界面的物理化学作用。为高性能纳米类流体润滑材料的分子设计奠定理论基础。具体研究内容及结果如下： （1）通过共价键和离子键接枝的方式合成了常规二氧化硅（SiO2）纳米类流体SiO2-DC5700-NPESNFs，考察了SiO2-DC5700-NPESNFs分别作为润滑剂和添加剂时的摩擦学性能及润滑机制。研究发现SiO2-DC5700-NPESNFs具有良好的热稳定性、室温流动性和显著地减摩抗磨特性。此外，纳米类流体的摩擦系数表现出明显的电响应特性，即可通过施加外加电场和改变电压方向调控类流体的润滑性能。分析认为纳米类流体在金属基底表面形成一层包含硬质SiO2纳米颗粒和柔性有机长链分子的双电层结构吸附膜；同时，分子中S、O、N等元素在摩擦热作用下与金属基底发生摩擦化学反应促使摩擦反应膜的生成。反应膜定量表征结果表明SiO2纳米颗粒嵌入至摩擦边界膜中，提出类流体纳米核提高边界膜承载能力的观点。 （2）以具有抗磨特性的含磷硅烷偶联剂作为内冠，合成了功能化的膦酸基SiO2纳米类流体SiO2-PMPS-M2070NFs，系统考察了该类流体的理化性质和高温、高载下的摩擦学性能，并与常规SiO2-DC5700-NPESNFs进行了对比，深入分析了界面摩擦化学，探讨了边界膜的形成和作用机制。研究表明与常规SiO2-DC5700-NPESNFs相比，SiO2-PMPS-M2070NFs具有更为优异的耐热性，适用于高温、高压等极端工况条件，而膦酸官能团的引入增强了SiO2-PMPS-M2070NFs的抗极压能力。对比考察结果表明纳米类流体外壳分子结构与摩擦界面吸附膜和生成反应膜的抗极压性能密切相关。 （3）设计制备了系列相同外冠，但内冠分子链长迥异的SiO2纳米类流体，系统考察了分子链长对类流体摩擦学行为和电响应特性的影响规律，研究探讨了其摩擦学性能对外加电场的响应机制。研究结果表明纳米类流体的相行为、分散性、流变性能及摩擦学性能与烷基链长紧密相关，分子链越长润滑效果越佳。外电场的存在促使界面形成有序化有机-无机杂化结构吸附膜，烷基链长和电场强度对吸附膜结构具有重要影响。在此基础上，设计制备了与SiO2-PMPS-M2070NFs内核和分子链长一致、但内冠官能团不同的磺酸基类流体SiO2-SIT-M2070NFs，对比考察了内冠官能团对类流体摩擦学行为的影响规律。研究发现SiO2-PMPS-M2070NFs的润滑性能优于SiO2-SIT-M2070NFs，分析认为PO3-的存在赋予SiO2-PMPS-M2070NFs更高的抗氧化性、抗极压性能和反应活性。 （4）以一维碳材料为内核，合成了碳纳米管类流体MWNTsNFs，考察了其作为润滑油添加剂的摩擦学行为。研究发现在聚乙二醇（PEG）基础油中添加MWNTsNFs可显著降低金属配副的摩擦与磨损，但其减摩抗磨性能略低于SiO2-SIT-M2070NFs。分析认为MWNTs具有中空管状结构，在载荷较高时可能发生破裂和坍塌进而影响其润滑性能。针对碳材料类流体承载能力较差的缺点，本工作选取抗极压性能优异的膦酸基有机长链分子作为外壳，耦合层状氧化石墨烯（GO）和SiO2纳米粒子作为复合纳米核，制备了二元纳米核结构类流体GO@SiO2NFs，系统考察了其作为润滑添加剂时的摩擦学行为。研究结果表明GO@SiO2NFs的添加大幅提高了PEG的减摩抗磨性能。与相同壳层结构SiO2-PMPS-M2070NFs相比，GO@SiO2NFs表现出更加优异的润滑性能。透射电镜分析结果显示边界膜中同时包含相当含量的石墨化纳米晶和SiO2纳米颗粒，提出两者可分别提高边界膜的剪切特性和承载能力的观点。 |
| Other Abstract | 无 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/25255 |
| Collection | 中国科学院兰州化学物理研究所 |
| Affiliation | 1.中国科学院兰州化学物理研究所; 2.中国科学院大学 |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 郭月霞. 无溶剂纳米类流体润滑材料的功能化设计及摩擦学机理研究[D]. 北京. 中国科学院大学,2019. |
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