固体润滑国家重点实验室（LSL）知识库

石墨烯(GS)自2004年被发现以来，以其独特的二维晶体结构和优异的电学、热力学和力学性能而引起广泛关注，成为复合材料领域的一个研究热点。其中，将GS和性能优异的聚酰亚胺（PI）进行有效复合而制备的新型复合材料，将有望满足高新科技产品对材料性能的特殊要求。本文以化学法制备的氧化石墨烯(GO)和GS为复合组分，利用各种制备方法获得了石墨烯/聚酰亚胺(GS/PI)复合材料，并对其结构和性能进行探讨。主要研究内容和结果包括以下几个方面：

（1）首先制备了可均匀分散于N,N’-二甲基甲酰胺(DMF)中的GO，并将GO的DMF分散液与聚酰胺酸(PAA)的DMF溶液进行液相共混，然后流延成膜获得GO/PAA复合薄膜，最后将 GO/PAA 复合薄膜进行热酰亚胺化处理，在此过程中GO被原位还原为GS，从而获得GS/PI复合薄膜。将具有不同GS含量的GS/PI复合薄膜样品分别进行热重分析及力学和电学性能测试。结果表明：随着GS含量的增加，GS/PI复合薄膜的表面电阻率逐渐降低，1.0 wt%的GS/PI复合薄膜的表面电阻率降至106 Ω，此后趋于稳定。在GS不高于0.6 wt%的用量下制备的GS/PI复合薄膜的拉伸强度和断裂伸长率可发生同步增加；至GS用量为0.6 wt%时，二者的增强都达到最高值，分别增加了21.1%和71.6%，对应的拉伸模量增加了25.5%。此后继续增加GS含量, 拉伸模量持续提高，拉伸强度和断裂伸长率出现下降。在实验涉及的范围内，GS/PI复合薄膜保持良好的延展性和热稳定性。

（2）将二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI)和GO在DMF中进行反应，从而获得带有异氰酸酯基团(-NCO)的改性石墨烯片层(GO-NCO)，并且通过流延成膜以及后续的热酰亚胺化过程制得功能化石墨烯/聚酰亚胺(FGS/PI)复合薄膜。通过红外光谱(FTIR)以及X射线光电子能谱(XPS)表征分析了GO-NCO的化学结构变化。复合薄膜的断面形貌分析结果表明：FGS 均匀分散在 PI 基体材料中。在FGS添加量为0.75 wt%时，FGS/PI复合薄膜的拉伸强度和模量达到最高值，分别增加 59.5%和 61.9%，而此时对应的断裂伸长率由 32%减小到14%。当FGS加入量超过0.75 wt%后，其拉伸强度、模量和断裂伸长率均变小。此外，热重分析结果表明FGS的加入能够小幅度提高PI 基体的热稳定性。

（3）对不同FGS含量的FGS/PI复合涂层样品进行微机械性能和摩擦学性能测试，其结果显示：随着FGS 含量增加，FGS/PI复合涂层的微表面硬度呈现先小幅度增大尔后逐渐减小的变化趋势，而其微挤压弹性模量则随FGS的加入而逐渐变小。当FGS添加量为0.50 wt%时，能获得微机械性能良好的 FGS/PI复合涂层。同时，随着 FGS 含量的增加，FGS/PI复合涂层的摩擦系数和磨损率呈现出先减小后增大的趋势。当FGS的添加量为0.75 wt%时，得到 FGS/PI复合涂层的摩擦学性能最好，其摩擦系数为0.3455，而磨损率为1.13×10^-14 m³•N^-1•m^-1。