加热和光照条件下Ru/TiO2催化二氧化碳甲烷化研究 | |
Department | OSSO国家重点实验室 |
陈术清1,2; 吕功煊1 | |
The second department | ERC国家工程研究中心 |
2014 | |
Source Publication | 无机材料学报 |
ISSN | 1000-324X |
Volume | 29Issue:12Pages:1287-1293 |
Abstract | 研究利用浸渍法制备了Ru/TiO2催化剂,并在光照和加热两种条件下考察了其催化二氧化碳与氢的反应,发现催化剂在两种条件下均可引发显著的甲烷化反应(CO2+4H2→CH4+2H2O)。结果显示,在光照和加热(150~350℃)条件下,CH4为唯一含C产物。而在更高温度的加热条件下(>400℃)除了生成CH4外,还产生少量CO副产物,表明反应温度对产物选择性有显著影响。随着反应温度由150℃升高到550℃,对于不同负载量的担载Ru催化剂,CO2转化率均先增加后降低,其中在Ru担载量为1.5wt%Ru/TiO2催化剂上CO2转化率在350℃时达到最高,为77.58%。而在温度>400℃条件下,CO的选择性也随反应温度的升高而逐渐增加。综合反应结果和XRD、XPS和N2吸附-脱附等表征结果,发现二氧化碳与氢在光照和加热条件下(150~550℃)反应机制不同。在光照条件下,光激发电子首先被金属Ru捕获,进而将吸附在金属Ru上的二氧化碳还原,活性物种经由Ru C中间体形成CH4。而加热条件下(150~550℃),H2先被Ru活化成氢原子,氢原子还原吸附在催化剂表面的CO2形成Ru C中间体,最后Ru C中间体进一步加氢生成CH4。虽然在两种反应条件下经历相同的中间体,但是中间体的形成路径不同,即反应物CO2被活化的方式不同,因而产物选择性不同。 |
Keyword | 光催化 加热 Co2加氢 Ru Photocatalytic Heating Co2 Hydrogenation |
Subject Area | 物理化学与绿色催化 |
DOI | 10.15541/jim20140192 |
Funding Organization | 国家重点基础研究发展规划项目(973计划,2009CB22003);国家高技术研究发展计划项目(863计划 2012AA051501);国家自然科学基金(21173242;21433007) |
Indexed By | SCI&CSCD |
If | 0.565(SCI-JCR);0.6189(CSCD-JCR) |
Language | 中文 |
Funding Project | 环境催化与清洁能源研究组;环境催化与氢能源研究组 |
compositor | 第一作者单位 |
Citation statistics | |
Document Type | 期刊论文 |
Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/20339 |
Collection | 羰基合成与选择氧化国家重点实验室(OSSO) 精细石油化工中间体国家工程研究中心(ERC) |
Corresponding Author | 吕功煊 |
Affiliation | 1.中国科学院兰州化学物理研究所 2.中国科学院大学 |
Corresponding Author Affilication | Lanzhou Institute of Chemical Physics,Chinese Academy of Sciences |
Recommended Citation GB/T 7714 | 陈术清,吕功煊. 加热和光照条件下Ru/TiO2催化二氧化碳甲烷化研究[J]. 无机材料学报,2014,29(12):1287-1293. |
APA | 陈术清,&吕功煊.(2014).加热和光照条件下Ru/TiO2催化二氧化碳甲烷化研究.无机材料学报,29(12),1287-1293. |
MLA | 陈术清,et al."加热和光照条件下Ru/TiO2催化二氧化碳甲烷化研究".无机材料学报 29.12(2014):1287-1293. |
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加热和光照条件下Ru_TiO_2催化二氧(914KB) | 期刊论文 | 作者接受稿 | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text |
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