| 离子液体的合成及在催化制氢中的应用 | |
| 李雪礼 | |
| Subtype | 理学博士 |
| Thesis Advisor | 邓友全 |
| 2010-11-23 | |
| Degree Grantor | 中国科学院研究生院 |
| Department | 绿色化学研究发展中心 |
| Degree Discipline | 物理化学（含：化学物理） |
| Keyword | 离子液体 功能化 合成 性质 应用 Ionic Liquid Functionalization Synthesis Property Application |
| Abstract | 近年来，由于其不同于分子溶剂的独特的物理化学性质，离子液体作为一类新型的环境友好介质和软功能材料受到了广泛的关注。离子液体的合成、物理化学性质研究以及功能化离子液体的相关应用都是当前离子液体相关研究的热点。本论文工作以离子液体的合成方法、表征及功能化离子液体应用为中心，主要研究成果包括以下三个方面： 1. 设计了可耐压循环的微波化学反应器，试验和研究了利用该装置公斤级合成离子液体前驱体1-丁基-3-甲基咪唑氯化盐，并对反应条件进行了优化。该合成方法具有反应时间短，收率高，装置易于操作等优点，有益于指导实验室大规模合成离子液体。 2. 利用磺酸酯交换的方法合成了十种无卤素的甲烷磺酸根[MS]-或对甲苯磺酸根[TS]-阴离子基离子液体，该合成方法具有高原子经济性，简单易处理，收率高等优点，并对所合成离子液体的物理化学性质进行了详细的研究。在这十种所研究的离子液体中，七种在室温时是液体，其中[EMim]MS的黏度最低，只有173 cP，而其电导率最高，达到2.28 mS/cm。研究发现离子液体[BMim]MS 具有异常的熔点，从而导致[CnMim]MS的熔点随烷基链长变化而变化的趋势不同于[CnMim]BF4或[CnMim]PF6的熔点变化趋势； [TS]-阴离子基离子液体具有较高的折光率和较强的荧光强度；十种离子液体展现出五种不同的相行为，其中[C12Mim]MS在冷却过程中存在液晶相。 3. 首次研究了离子液体对有机胺或甲酸钠存在下甲酸分解制氢活性的影响，发现离子液体的引入能明显促进甲酸分解制氢。为了避免易挥发性有机胺的使用，并且提高甲酸钠体系在室温条件下甲酸分解的活性，我们合成了一系列胺基功能化离子液体，并首次将其取代有机胺应用于甲酸分解制氢体系中。研究发现，在合适催化剂存在下，功能化离子液体体系中甲酸分解制氢具有很高的活性，并且所产生的气体经红外检测没有一氧化碳，说明该甲酸分解制氢体系具有很高的选择性。然后，通过对甲酸分解条件的详细研究发现，选择合适的反应条件、催化剂和配体对反应的活性很重要，而水的存在则抑制了反应的活性。 |
| Subject Area | 离子液体和绿色化学 |
| Funding Project | 绿色催化课题组 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/1822 |
| Collection | 绿色化学研究发展中心 |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 李雪礼. 离子液体的合成及在催化制氢中的应用[D]. 中国科学院研究生院,2010. |
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| 201063李雪礼.pdf（2041KB） | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text | |||
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