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用于二氯甲烷等VOCs催化燃烧的高效复合纳米催化剂的研究
顾玉林
Subtype理学博士
Thesis Advisor徐贤伦
2010-11-23
Degree Grantor中国科学院研究生院
Department绿色化学研究发展中心
Degree Discipline物理化学(含:化学物理)
Keyword二氯甲烷 Vocs 催化燃烧 Dichloromethane Catalytic Combustion
Abstract挥发性有机化合物(VOCs)是包括烃类、氧烃类、含卤烃类及硫烃类化合物等种类繁多的对大气造成污染的有毒有害物质。随着工业的发展,VOCs 的大量排放使生存环境迅速恶化。因此以预防和控制大气污染为目的的环境催化技术逐渐得到了人们的关注。在众多治理VOCs 的方法中,催化燃烧法由于净化效率高且无二次污染而得到了越来越广泛的应用。目前采用的催化剂普遍活性较低且稳定性较差,很难达到工业化大量应用的要求。因此开发出起燃温度低、稳定性好且价格便宜的催化剂是势在必行。
本文以二氯甲烷为代表性VOCs 污染物,制备了一系列催化剂用于催化燃烧反应消除污染物的研究。以提高催化剂的低温活性和选择性为目的,选取了对VOCs具有较高活性的含铜锰复合氧化物催化剂以及多元复合金属氧化物催化剂等为研究对象,考察了载体、制备方法以及助剂对催化剂性能的影响。
首次研究了ZrO2 组分改性的Al-Ti 载体对于CuO-MnO 催化剂的影响,研制出了二氯甲烷等VOCs 催化燃烧用高活性CuMn/ZrTiAl 催化剂体系。该催化剂体系对二氯甲烷催化燃烧具有较高的活性,并且选择性很高,抑制了反应过程中大量副产物的生成,成功解决了复合氧化物催化剂上含氯有机物催化燃烧副产物多这一难题。另外,还制备了含Cr 等多元复合金属氧化物催化剂应用于二氯甲烷的催化燃烧研究,考察了催化剂的性能。
首次将Ce-Zr/Ce-La 固溶体改性Pd/Al2O3 催化剂应用于二氯甲烷的催化燃烧,发现该催化剂是二氯甲烷催化燃烧的高活性催化剂之一。能够在较低温度条件下完全消除二氯甲烷等有毒废气,是低温性能较好的催化燃烧催化剂。Ce-Zr 对催化活性的促进作用与固溶体的形成以及由其导致的晶格畸变和晶格氧的活动性有着密切的关系。固溶体改性的Pd/Al2O3 催化剂中Pd 的3d5/2 结合能比正常价态PdO 的结合能高出约0.5eV,说明催化剂上形成了一种高度离子化的与载体具有强相互作用即SMSI 效应的Pd 物种,这种Pd 物种的形成标志着Ce4+的还原和氧缺陷的生成。固溶体的形成促进了材料的储氧能力,并使得活性氧数量增加,从而达到了提高催化剂活性的效果。
首次研究了Cu 掺杂的负载型La-Mn 钙钛矿复合氧化物催化剂上的二氯甲烷催化燃烧性能,考察了影响催化性能的多种因素,对满足工业应用的催化剂的研制工作具有一定的指导作用。运用多种现代物理表征手段对催化剂的物相结构、活性物种等进行了详细的表征和探讨,取得了一些有意义的结果:La-Mn 钙钛矿结构中处于B 位的Mn 离子被Cu 离子部分取代后,引起晶格缺陷和氧空位的增加,加速了晶格氧的流动性,提高了储氧能力,从而有效提高了催化剂的催化性能。
Subject Area多相催化
Funding Project精细石油化工催化课题组
Document Type学位论文
Identifierhttp://ir.licp.cn/handle/362003/1820
Collection绿色化学研究发展中心
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GB/T 7714
顾玉林. 用于二氯甲烷等VOCs催化燃烧的高效复合纳米催化剂的研究[D]. 中国科学院研究生院,2010.
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