| 苯甲醇及糠醛的催化氧化 | |
| 张成明 | |
| Subtype | 硕士 |
| Thesis Advisor | 徐贤伦 |
| 2010-05-17 | |
| Degree Grantor | 中国科学院研究生院 |
| Department | 绿色化学研究发展中心 |
| Degree Discipline | 物理化学 |
| Keyword | 水滑石 铜锰 氧化铜 选择氧化 Hydrotalcite Cumn Cuo Selective Oxidation |
| Abstract | 有机化合物选择氧化反应有许多种类，如醇类到醛酮、醛酮的缩合、烯烃环氧化、烯丙氢氧化等反应都有着重要的学术研究价值。催化领域的研究一般集中在具有高比表面积、高孔容、强酸性催化材料的开发，通过交换、键合、负载等方法将过渡金属粒子尽可能的分散于催化材料或载体的表面，从而取得期待中的实验结果。随着人们环保意识的逐渐增强和环保法规的日益严格，绿色催化体系逐渐成为催化体系研发中的主流，包括使用分子氧或空气为氧源、绿色环保的溶剂如水、离子液或超临界二氧化碳、室温反应条件，而传统的催化材料已无法满足这些要求。于是新型纳米催化材料逐渐成为催化领域内关注的焦点。未来催化领域的发展将取决于新型催化材料制备的进展。 目前，在催化材料领域，材料粒子的纳米化(纳米管，纳米棒，纳米球，纳米线)、材料组成的复合化(有机-无机杂化材料，具有介孔结构的聚合物材料、分子筛材料)、材料形状的构型化（层状，片状，树枝状，网状）处于催化材料领域研究的前沿。本论文首先较系统地研究了含铜多元水滑石层状材料，考察了多元水滑石的组成和结构以及性能间的关系，通过低过饱和共沉淀方法合成了含铜锰的三元水滑石，并且对其进行了XRD，FT-IR 和TG 表征。XRD 结果表明所合成的样品在低角都出现较为典型的水滑石衍射峰，具有类似水滑石的层状结构，由于Cu2+离子导致了明显的Jahn-Teller 效应，有的样品结晶程度不是太好。FT-IR 红外表征结果表明所合成的样品具有相似的结构及表面吸附性质，CO32-的吸收峰都是随时间的延长，吸收强度也随之增强，证明合成了碳酸根型CuMnAl 三元水滑石，而且样品的水滑石结构随着晶化时间的延长而变得更加完整，TG 表征也显示了相同结果。实验结果表明，随Cu 的含量增大，转化率增大；随着Mn 含量的增加和晶化时间的延长，苯甲醛的选择性增大。所制备的CuMnAl 组成原子比为1:1:1，晶化时间为一天的样品，具有较高的苯甲醇的转化率和苯甲醛的选择性。本文还在不加任何模板剂和其他添加剂的情况下，在液相中采用水热晶化法、快速沉淀法和升温分解法高效合成了片状、球状和棒状纳米CuO，并以扫描电镜（SEM）和X-射线多晶粉末衍射仪（XRD）进行了表征。并初步探讨了不同形貌CuO 的氧化性与晶面的关系以及合成原料对氧化性的影响。以高压液相色谱为检测手段，考察了不同形貌的CuO 对糠醛催化氧化的影响，其中水热晶化法所制备出的片状CuO 由于具有最稳定的晶化效果所以它的氧化效果较差，而以快速沉淀法制备的球状CuO 因为在生成过程中有氧化亚铜出现，也影响了它的氧化能力，升温分解法所制备的棒状CuO 则表现出了良好的催化氧化性能，在糠醛一次加入的情况下，糠酸的产率达到了91%。 |
| Subject Area | 多相催化 |
| Funding Project | 精细石油化工催化课题组 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/1819 |
| Collection | 绿色化学研究发展中心 |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 张成明. 苯甲醇及糠醛的催化氧化[D]. 中国科学院研究生院,2010. |
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| 201034张成明.pdf（1711KB） | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text | |||
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