| 甲烷和二氯甲烷高效催化燃烧催化剂的制备和性能研究 | |
| 赵世芳 | |
| Subtype | 理学硕士 |
| Thesis Advisor | 徐贤伦 |
| 2009-05-20 | |
| Degree Grantor | 中国科学院研究生院 |
| Department | 绿色化学研究发展中心 |
| Degree Discipline | 物理化学（含：化学物理） |
| Keyword | 甲烷 催化燃烧 Pd-ce 载体 二氯甲烷 Zro2 稳定性 Methane Catalytic Combustion Support Dichloromethane Stability |
| Abstract | 天然气作为三大能源之一，具有储量丰富、价格低廉和热效率高等优点，因此在世界范围内得到广泛的应用。甲烷催化燃烧是实现天然气优化利用并减少环境污染的有效措施。我们知道甲烷是最稳定的烃类分子，也是最难以实现催化燃烧的有机物，目前最有效的甲烷燃烧催化剂是贵金属Pd催化剂，但贵金属催化剂原料稀缺，价格昂贵，所以近年来人们将一些非贵金属添加到贵金属中制成双组分催化剂以降低催化剂的生产成本，并取得了良好的效果。本文立足于此，制备了Pd-Ce、Pd-Ni催化剂用于甲烷催化燃烧，Ce的加入可与载体作用生成了一种钙钛矿化合物，有助于甲烷催化燃烧；而Ni的加入则降低了催化剂的Pd活性；同时我们考察了还原因素对催化剂活性的影响，发现还原过的催化剂比未经还原的催化活性要好。表征结果说明只有当Pdo与PdO共同存在于催化剂体系中时，且当二者比例在一定的范围内时，甲烷才能在较低温度下进行催化燃烧反应。同时我们还考察了不同性质的载体对催化剂活性的影响，研究表明所选用载体的孔结构、晶相及比表面积等物性的不同，导致在不同载体负载的Pd-Ce催化剂上，甲烷催化燃烧转化率有很大的差别；其中，在孔体积较大载体上，活性组分易于分散，用于甲烷催化燃烧时，活性最好。 当今，许多工业生产过程中排放出的大量含氯有机废气严重地污染着空气，对人们的生存环境和身体健康造成了极大的威害，因此必须采取措施来治理大气污染。催化燃烧法是一种常用的消除有机废气的方法。本文采用浸渍法制备了Cu-Cr/Zr/A催化剂用于二氯甲烷催化燃烧，实验结果表明ZrO2改性的催化剂有良好的热稳定性，二氯甲烷在ZrO2改性后的催化剂上连续反应70小时仍保持良好的催化活性，且无大量副产物生成，未经Zr改性的催化剂稳定性较差，反应经过41h后便开始失活；这可能是由于Zr改性后催化剂的酸性增强，稳定性提高；Cu的存在虽不能提高二氯甲烷的转化率但可以提高CO2的选择性。 经表征发现，Cu、Cr活性组分高度分散在于载体上；在含Cr的样品中，Cr不仅以Cr3+的形式存在于催化剂中，同时还有少部分Cr6+存在，从而提高了二氯甲烷燃烧的转化率。 |
| Subject Area | 多相催化 |
| Funding Project | 精细石油化工催化课题组 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/1814 |
| Collection | 绿色化学研究发展中心 |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 赵世芳. 甲烷和二氯甲烷高效催化燃烧催化剂的制备和性能研究[D]. 中国科学院研究生院,2009. |
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| 200936赵世芳.pdf（2360KB） | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text | |||
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