二氧化碳加氢合成甲醇催化剂的制备及性能研究 | |
王丹君 | |
Subtype | 理学博士 |
Thesis Advisor | 丑凌军 |
2011-11-24 | |
Degree Grantor | 中国科学院研究生院 |
Department | OSSO国家重点实验室 |
Degree Discipline | 物理化学 |
Keyword | 二氧化碳 加氢 合成甲醇 铜基催化剂 Dioxide Carbonate Hydrogenation Methanol Synthesis Cu-based Catalyst |
Abstract | 本论文以铜基催化剂的制备以及性能评价为中心展开,主要包括以下四个方面: 1. 考察了铜基催化剂制备条件对催化剂的结构和性能的影响。研究发现,沉淀剂选择碳酸钠最合适,最佳的沉淀条件:沉淀温度为70 ℃;沉淀pH = 7;组分比例为Cu:Zn:Al = 6:3:1;老化时间为40–60 min。 2. 对反应条件,如反应压力、反应温度、空速等对二氧化碳加氢合成甲醇的影响进行了考察。结果显示,低温有利于提高甲醇的选择性,但不利于CO2的活化,反应速率偏低;高温时副产物CO选择性增加,在温度高于280 ℃时有甲烷产生。增加反应压力有利于该反应的进行。而空速过低,如SV=1800 h-1,副产物增加;空速过高,如SV=12000 h-1,则降低CO2转化率。 3. 考察了掺杂Zr、Ce、La、Cr、Ga对催化剂性能的影响,结果表明添加Zr、Cr、Ga制备的催化剂对二氧化碳加氢合成甲醇反应具有明显促进作用。添加Ce、La助剂对CO的选择性有一定的促进作用。 4. 探索了制备铜基催化剂的新方法,例如尿素燃烧法、CO2辅助老化法、铵盐分解法等。研究发现,CO2辅助老化利于生成碱式碳酸铜锌,有利于发挥活性组分的协同作用。铵盐分解法所用原料不引入钠离子,洗涤简便,制备的催化剂具有较高的催化活性。 |
Subject Area | 多相催化 |
Funding Project | 多相选择氧化研究组 |
Document Type | 学位论文 |
Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/1790 |
Collection | 羰基合成与选择氧化国家重点实验室(OSSO) |
Recommended Citation GB/T 7714 | 王丹君. 二氧化碳加氢合成甲醇催化剂的制备及性能研究[D]. 中国科学院研究生院,2011. |
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201151王丹君.pdf(8034KB) | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text |
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