| 基于四氮配体的金属配合物的设计合成及其催化烯烃环氧化反应的研究 | |
| 于松杰 | |
| Subtype | 理学硕士 |
| Thesis Advisor | 孙伟 |
| 2011-05-27 | |
| Degree Grantor | 中国科学院研究生院 |
| Department | OSSO国家重点实验室 |
| Degree Discipline | 物理化学 |
| Keyword | N4配体 金属配合物 仿生催化 环氧化 化学选择性 N4 Ligand Metal-complex Biomimetic Catalysis Epoxidation Chemoselectivity |
| Abstract | 环氧化合物不仅广泛存在于具有生物活性的化合物中，而且还是一种非常重要的有机反应中间体。通过环氧产物的官能团转化可以构建一系列不同结构的化合物。而烯烃的环氧化反应是构建这一合成结构单元的有效途径之一。因此，发展烯烃的环氧化反应是有机合成中的一个重要目标。尽年来，虽然过渡金属催化的烯烃环氧化取得了很大的发展，但是发展高效、绿色催化的氧化体系仍是一项非常重要而且富有挑战性的课题。 本文设计、合成了一系列不同的N4配体，并研究了N4配体与锰、铁形成的配合物在仿生催化烯烃的环氧化反应中的应用。该研究工作为新型仿生催化提供了一种合成策略。 1. 合成了多种N4配体的锰配合物，并通过高分辨质谱、元素分析、紫外可见光谱等手段进行表征。系统考察了H2O2/AcOH、AcOOH两种催化体系下，该锰配合物催化烯烃的环氧化反应活性。在优化的条件下，对于脂肪族末端烯烃、环状烯烃、芳香族烯烃、共轭烯烃等各种底物均可以得到很好的产率和化学选择性。通过单晶衍射、核磁共振初步探讨了配合物空间构型。 2. 合成了三种N4配体的铁配合物，并通过高分辨质谱、元素分析、紫外可见光谱等手段进行表征。考察了该配合物在AcOOH催化体系下，催化各种烯烃的环氧化反应的活性。在优化的条件下，对于脂肪族、芳香族烯烃、共轭烯烃等各种烯烃均可以得到很好的产率和化学选择性。 |
| Subject Area | 均相催化 |
| Funding Project | 生物与仿生催化研究组 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/1786 |
| Collection | 羰基合成与选择氧化国家重点实验室（OSSO） |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 于松杰. 基于四氮配体的金属配合物的设计合成及其催化烯烃环氧化反应的研究[D]. 中国科学院研究生院,2011. |
| Files in This Item: | ||||||
| File Name/Size | DocType | Version | Access | License | ||
| 201136于松杰.pdf（2579KB） | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text | |||
Items in the repository are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.
Edit Comment