| 稀土助剂对铜硅催化剂结构及其甘油氢解性能影响研究 | |
| 左建良 | |
| Subtype | 硕士 |
| Thesis Advisor | 陈静 |
| 2010-05-21 | |
| Degree Grantor | 中国科学院研究生院 |
| Department | OSSO国家重点实验室 |
| Degree Discipline | 物理化学 |
| Keyword | 稀土 助剂 Cu/sio2催化剂 甘油氢解 Rare Earth 1 Promoter 2-丙二醇 Cu/sio2 Glycerol Hydrogenolysis 1 2-propanediol |
| Abstract | 随着生物柴油的发展，其生产过程中的大量甘油副产物的高值化利用变得越来越重要。通过催化氢解制备二元醇是甘油高值化利用中最具发展潜力的途径之一。铜基催化剂因其低的C-C 键断裂活性和高的C-O 键加氢活性在甘油催化氢解制备1, 2-丙二醇反应中表现出优异的性能。然而，铜基催化剂普遍存在热稳定性差，反应过程中易于烧结团聚失活的问题，不利于其工业化应用。稀土作为结构助剂和/或电子助剂在催化领域具有广泛的研究和应用。本文主要研究了稀土La、Ce 助剂添加方式和含量对Cu/SiO2 催化剂结构稳定性和甘油氢解性能的影响，并拓展研究了其它稀土（Y、Pr、Sm）的影响。取得的主要结果如下： （1）研究了Ce 助剂添加方式和含量对Cu/SiO2 催化剂结构和甘油氢解性能的影响。结果表明：Ce 的加入对抑制催化剂的高温烧结，提高催化剂的热稳定性和反应稳定性有一定作用，但降低了反应活性。采用共沉淀法和沉淀沉积法较浸渍法更有利于Ce 助剂的分散，从而对催化剂结构表现出更好的稳定作用，但对反应活性表现出更强的抑制作用。Ce 含量对催化剂结构的稳定作用存在一最佳值，过量Ce 的添加反而会引起CuO 的烧结团聚。 （2）考察了La 助剂含量对Cu/SiO2 催化剂结构和甘油氢解性能的影响。结果表明：适量La 的引入能明显抑制催化剂的高温烧结，维持催化剂的大比表面及活性组分的高分散，提高催化剂的结构稳定性和反应稳定性。甘油氢解活性评价结果表明铜镧之间存在协同作用，且经高温焙烧后协同作用进一步增强，对Cu/SiO2 催化剂的氢解活性起到明显的促进作用，表现出比Ce 助剂更好的助催化作用。 （3）进一步对比研究了Y、Pr、Sm 等其它稀土助剂对Cu/SiO2 催化剂结构和甘油氢解性能影响。结果显示：Y、Pr、Sm 等助剂对催化剂的结构和反应性能的影响表现出与La 和Ce 相似的规律，即一方面提高了催化剂热稳定性和反应稳定性，另一方面降低了催化剂甘油氢解活性。其中Y 表现出与La 相近的稳定效果。 |
| Funding Project | 分子催化与技术研究组 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/1773 |
| Collection | 羰基合成与选择氧化国家重点实验室（OSSO） |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 左建良. 稀土助剂对铜硅催化剂结构及其甘油氢解性能影响研究[D]. 中国科学院研究生院,2010. |
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