| 羟基氧化铁脱除低浓度H2S的研究 | |
| 黄飞 | |
| Subtype | 硕士 |
| Thesis Advisor | 胡斌 |
| 2010-05-21 | |
| Degree Grantor | 中国科学院研究生院 |
| Department | OSSO国家重点实验室 |
| Degree Discipline | 物理化学 |
| Keyword | 硫化氢(H2s) 羟基氧化铁(Feooh) 硫容 气体净化 Hydrogen Sulfide Iron Oxide-hydroxides Breakthrough Capacity Gas Purification |
| Abstract | 硫化氢（H2S）是一种具有臭鸡蛋气味的有毒气体，对人体毒性很大，会形成酸雨对环境有很强的污染性，易于导致催化剂中毒及对生产设备有很大的腐蚀性。脱除H2S 成为急需解决的问题。羟基氧化铁（FeOOH）具有着很强的净化污染物的功能。国外羟基氧化铁脱硫是针对水体中的H2S，而国内羟基氧化铁脱除H2S 尽管针对气体H2S，但是他们以应用为主，缺少细致的科学研究。 本课题以普通原料氯化亚铁FeCl2、硝酸铁Fe(NO3)3、氨水NH3H2O、KOH及空气合成了不同类型的FeOOH。利用XRD、FTIR、TEM、SEM 和BET 对其进行结构表征。以所合成的FeOOH 为脱硫剂，研究了FeOOH 室温脱除低浓度H2S 的能力及脱硫机理。论文研究的主要内容和结果如下： 通过实验考查了γ-FeOOH 在无水环境下和有水环境下脱硫行为。IR，XRD和TEM 表征均直接或者间接观察到水气环境下的羟基氧化铁脱硫是一种体相反应，而在无水环境下脱硫体相难于参与脱硫。 考察了γ-FeOOH 硫化再生的过程。四次硫化再生过程的实现使得FeOOH 的总硫容达到800 mg/g。XRD 和IR 表征表明硫化再生过程中γ-FeOOH 向α-FeOOH转化的事实，同时也表明FeOOH 体相参与脱硫的过程。BET 表明了FeOOH 比表面积在不断地硫化再生中，从初始γ-FeOOH 的62 m2/g 减少到四次脱硫再生后的9 m2/g，孔体积从初始γ-FeOOH 的0.28 cm3/g，降低到四次再生后的0.04cm3/g。IR 确定了SO42-会以内配位的形式吸附在羟基氧化铁表面，导致了可以继续吸收的H2S 表面位数量的减少，也导致羟基氧化铁处于酸性不断增强的环境中。 针对γ-FeOOH 硫容较低：130 mg/g，我们考察了KF，K3PO4 和NaOH 浸渍改性对γ-FeOOH 脱硫影响。研究结果表明这三种碱性物质只要添加在一定范围内，均可以提高γ-FeOOH 的硫容，在KF:33%（wt），γ-FeOOH 的硫容可以增加到330 mg/g；K3PO4：26%（wt），γ-FeOOH 的硫容可以增加到220 mg/g；NaOH：3%（wt）时，γ-FeOOH 的硫容可以增加到270（mg/g）。 虽然碱性添加剂会对γ-FeOOH 的硫容有增加作用，但是它们却再生困难，对此我们进行了科学的分析：XPS 表征说明碱性环境下再生后的脱硫剂中硫元素出现了S2-的价态。结合羟基氧化铁脱硫的机理，我们认为在碱性环境下更加有利于S2-的生成，而这种物质很难再被空气氧化。针对不同的制备方式下的羟基氧化铁性质会不同，我们通过XRD，SEM，IR 和BET 表征了不同温度（5 ℃，25 ℃，50 ℃）氧化法所制备的FeOOH 和不同碱比（9:1，6:1，4:1）在70℃条件下陈化制备的FeOOH，并研究了它们的脱硫活性。研究表明，合成的温度越低，晶型越差，但其比表面和孔容越大，其脱硫活性越好。在空速1500-1800 h-1，FeOOH 的穿透时间800min（5 ℃合成），500min（25 ℃合成）和200min（50 ℃合成）。XRD、TEM 和IR 表征表明不同碱比条件下陈化所制备的纯α-FeOOH 是相似的，但碱比越高穿透时间越长；但其脱硫活性均没有不同温度下氧化制备的FeOOH 脱硫活性好。高温度制备FeOOH 对其脱硫活性不利。 |
| Funding Project | 羰基金属与催化材料研究组 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/1771 |
| Collection | 羰基合成与选择氧化国家重点实验室（OSSO） |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 黄飞. 羟基氧化铁脱除低浓度H2S的研究[D]. 中国科学院研究生院,2010. |
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| 201027黄飞.pdf（5048KB） | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text | |||
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