多金属氧酸盐组装的有序结构和性能研究 | |
范大伟 | |
Subtype | 博士 |
Thesis Advisor | 郝京诚 |
2010-05-14 | |
Degree Grantor | 中国科学院研究生院 |
Department | 固体润滑国家重点实验室 |
Degree Discipline | 物理化学(含:化学物理) |
Keyword | 多金属氧酸盐 层层自组装 电催化 囊泡 Polyoxometalate Layer-by-layer Self-assembly Electrocatalysis Vesicle |
Abstract | 多金属氧酸盐不仅具有完美的几何外型,而且在催化、电化学、生物医学、磁学以及材料化学等方面具有潜在的应用,将多酸分子进行修饰,继而得到各种多金属氧酸盐组装的有序结构材料,进一步拓展了多酸的应用范围。论文主要研究了多金属氧酸盐组装的有序结构材料,如平板自组装多层膜和自组装囊泡结构,并进一步研究了组装结构的电化学和磁学性能。论文主要研究结果如下: 1. 主要以“ Keplerate ” 型多钼酸盐簇合物252III30VIMo72Fe O L102·180H2O( = − n−2 3 2 8/9 L H O/CH COO /Mo O , 简称{Mo72Fe30} ) 和生物大分子壳聚糖(chitosan)为研究对象,利用层层自组装技术制备得到(chitosan/{Mo72Fe30})n无机/有机复合薄膜,并运用循环伏安技术研究了复合膜的电化学性能。结果表明(chitosan/{Mo72Fe30})n多层膜对IO3−、BrO3−和ClO3−具有较好的催化还原活性,还原能力大小顺序为IO3− > BrO3− > ClO3−。(Chitosan/{Mo72Fe30})n 多层膜尤其显示出对IO3−较高的催化还原活性,这说明组装到多层膜中的{Mo72Fe30}分子仍然保持其优良的电催化性能。 2. 运用层层自组装方法,将水溶性阳离子卟啉(Meso-Tetra (N-methyl-4-pyridyl)porphinetetratosylate,简称TMPyP)和钼磷酸(H3PMo12O40·nH2O,简称PMo12)进行组装,得到了(TMPyP/PMo12)n 复合膜。详细研究了影响(TMPyP/PMo12)n 电化学性质的因素,包括溶液的pH 值、多层膜的层数和被催化阴离子的浓度。实验结果证明:多层膜的电化学行为与溶液pH 有密切的关系;(TMPyP/PMo12)n多层膜层数增加时,对IO3−的催化还原活性也相应增强;(TMPyP/PMo12)n 复合膜显示出对IO3−、BrO3−和S2O82−较好的催化还原活性。因此,卟啉不仅可以作为有效的成膜材料,还是携载功能性多酸化合物的优秀载体。 3. 通过静电相互作用, 将两种磁性多金属氧酸盐分子K10Co4(H2O)2(PW9O34)2·20H2O(简称{Co4P2W18})和252III30VI72 Mo Fe O L102·180H2O( = − n−2 3 2 8/9 L H O/CH COO /Mo O ,简称{Mo72Fe30})进行表面修饰,得到了两种表面活性剂包覆的复合物。并且研究复合物在混合溶剂(CHCl3+CH3OH,4:1 v/v)中的聚集行为。结果表明,复合物在混合溶剂中形成了奇特的囊泡结构。而且,在外加磁场作用下囊泡发生了有序排列,这为靶向运输方面的研究提供了潜在的载体。 |
Subject Area | 胶体与界面化学 |
Document Type | 学位论文 |
Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/1682 |
Collection | 固体润滑国家重点实验室(LSL) |
Recommended Citation GB/T 7714 | 范大伟. 多金属氧酸盐组装的有序结构和性能研究[D]. 中国科学院研究生院,2010. |
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